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青島能源所開發出新型硝基芳烴高選擇性還原催化劑
2019-10-22 | 编辑: | 【 】| | 供稿部门:低碳催化转化研究组
    

  胺类化合物作为常见的合成切块在精细化工、药物化学以及材料科学领域具有广泛的应用。目前为止,全球每年大约有400万吨胺类及其衍生物的生产量。根据美国亚利桑那大学Jón Njiarearson教授团队统计的“2015年全球销售额前200位药品”,约170种药物分子包含氨基等含氮基团。因此,硝基芳烃选择性还原生产芳胺类化合物一直以来都是化学家们研究的热点之一。其中贵金属催化剂(Pd、Pt等)表现出极其优异的催化性能,但对于硝基化合物分子中含有功能性官能团,尤其是易还原的取代基团,往往对目标产物表现出极低的选择性。

  近日,青島能源所楊勇研究員帶領的低碳催化轉化研究組以儲量豐富、生物兼容性強及環境友好的鐵鹽及竹筍爲原料,通過硫原子摻雜策略開發出一條便捷環保、廉價高效的負載型單相黃鐵礦FeS2納米結構催化劑(FeS2/NSC),實現功能性硝基芳烴高度選擇性還原制得苯胺類化物,並表現出目前文獻報道中基于非貴金屬多相催化劑最高的催化活性,且反應條件溫和綠色(以水爲溶劑,120oC, 2.0 MPa H2)。相关结果发表在权威期刊ChemSusChem,被选为VIP和期刊封面(图1),并受邀作为Cover Profile对本工作的研究思路和本研究组进行了报道。研究组职工段亚南为本论文第一作者,杨勇研究员为通讯作者。

  在催化劑開發過程中,通過大量控制實驗和條件優化,實現N,S-雙原子共摻雜多級孔碳載體上高分散負載單相、均一尺寸黃鐵礦FeS2納米顆粒。該催化劑在水相中對不同官能團取代的硝基芳烴,如鹵素、-C=O、-C=C、-CONH2、-ester、-CN等易還原官能團表現出優秀的反應活性、選擇性以及催化性能穩定性。同時,若幹含有硝基基團的藥物分子也可被高效高選擇性還原。最後,研究人員通過控制實驗、原位表征並結合理論計算揭示了N,S-雙原子共摻雜碳載體與FeS2納米顆粒間相互作用及載體的大比表面積和多級孔結構特性有效促進了硝基基團高活性和高選擇性還原。

  上述研究得到山东省重点研发计划(2019GGX102075)和英国皇家学会“牛顿高级学者”基金(NAF-R2-180695)的资助。(文/图 宋涛)

  图1. 本文章封面设计图。

  相关发表论文和专利链接:Yanan Duan, Xiaosu Dong, Tao Song, Zhaozhan Wang, Jianliang Xiao, Youzhu Yuan, Yong Yang* Hydrogenation of Functionalized Nitroarenes Catalyzed by Single-Phase Pyrite FeS2 Nanoparticles on N,S-Codoped Porous Carbon, https://doi.org/10.1002/cssc.201901867.

  申請專利:一種硫、氮摻雜負載鐵催化劑及其制備方法和應用,申請號:201811364169.X。

  Front Cover链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/cssc.201902664.  

       Cover Profile链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cssc.201902665.

 
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