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青島能源所開發新型載氧體實現CH4高選擇性制合成氣和CO2還原的耦合
2019-09-06 | 编辑: | 【 】| | 供稿部门:热化学转化研究组
    

  據地質學家測算,儲存在可燃冰中的碳(主要是甲烷)相當于當前已探明的所有化石燃料(包括煤、石油和天然氣)中碳含量總和的2倍;此外,衆所周知,二氧化碳是大氣中最主要的溫室氣體,因此,甲烷和二氧化碳的高效能源化利用受到廣泛關注,而傳統的幹重整反應存在催化劑易積碳、不可避免的逆水煤氣變換副反應等問題。基于可逆載氧體的化學鏈幹重整技術將傳統幹重整反應分解爲甲烷部分氧化和二氧化碳還原兩步反應,在理論上可最大限度的規避逆水煤氣變換反應,提高反應的C、H原子經濟性,並且對積碳有較高的耐受性。

  近日,青島能源所熱化學轉化研究組的何濤帶領研究生葛元征首先從熱力學上預測了V2O3作爲釩的一種中間態氧化物具有極高的合成氣選擇性(99.7%)和轉化能力(以CH4转化能力为计算标准,已报道的铁基材料为100-200mg/g, 该体系可达420 mg/g 以上),并可通过预还原反应由5价态获得该中间价态的稳定存在。在初步实验基础上,研究人员先后通过形貌控制和元素化学掺杂等方式来进一步优化该体系的动力学反应性能和氧化还原稳定性,先后制备了纳米花球层状Si-V复合氧化物和Pt催化的Si-V复合氧化物,最终将甲烷单程转化率提高到80%以上,合成气选择性>99.5%,载氧体还原度90%以上,并实现了CH4高选择性氧化和CO2還原再生的穩定循環。甲烷、二氧化碳化學鏈共轉化技術的研究對于可燃冰、頁岩氣的化學利用、溫室氣體的減排具有重要意義。

  上述研究成果发表在化学工程领域重要国际期刊AIChE Journal上(2019,DOI:10.1002/aic.16772),并已申请国家发明专利2项。该项工作得到了科技部国际合作项目和中科院先导项目等的支持。(文/图 何涛 武景丽)

  附錄:

  (1) Chemical looping oxidation of CH4 with 99.5% CO selectivity over V2O3-based redox materials using CO2 for regeneration, AIChE Journal (2019), doi:10.1002/aic.16772.

  (2) 一种高选择性载氧体及其制备方法和应用,中国,专利,ZL201710491377.5。

  (3) 一种硅钒复合氧化物及其制备方法,中国,专利,201810535387.9。

 
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